固体光谱测量相对于ARPES有什么优势?

固体光谱测量相对于ARPES有什么优势?


由网友 量子驿站 提供的答案:

光学响应测量是物性研究的一重要实验手段 。

对固体电子系统,光学响应探测的是电子吸收光子能量从初态到末(终)态的跃迁。初态一定是占据态,末态是准许跃迁的空态。对固体中的能带电子,初、末态可以是在同一个能带内,相应的跃迁称为带内跃迁,也可以是在不同能带,称为带间跃迁。由于末态必须是空态,发生带内跃迁的能带则必须跨越费米能,这样的能带电子称为传导(或自由)电子。

从能量守恒的角度看,任意小的光子能量都可激发带内跃迁,但物理上还要考虑动量守恒条件。固体中的能带电子都具有色散,即电子能量与动量有关,称为色散关系。电子沿色散能带跨越费米能的跃迁一定附带有动量的变化,而光子(特别是能量很低的红外光子)的动量几乎为零,所以电子直接吸收光子能量还不能发生沿色散能带的带内跃迁,必须由杂质或其它玻色型集体激发(如声子)帮助转移电子动量的变化。所以一般说来,通过探测传导电子的光学响应,可以给出固体中电子与其它准粒子激发的相互作用即所谓电荷动力学信息。

图1. ARPES的原理

光学响应还可探测带间跃迁,所以能够提供固体电子结构的部分信息。考虑到光子近似的零动量,光学探测的带间跃迁主要是竖直的直接跃迁。当然也可能由杂质或声子等玻色型集体激发帮助发生具有动量转移的非竖直间接跃迁,但这种跃迁几率(强度)相对直接跃迁要弱得多。

在研究能带结构和准粒子动力学方面,光学探测与角分辩光电子能谱(ARPES)有一定互补性。光学探测没有动量分辩信息 ,得到的是不同动量方向都贡献的总体行为,ARPES测量可提供动量依赖行为;光学探测的是从占据态到空态的跃迁,而ARPES测量的仅是费米能以上占据态的信息。 另外光谱测量除了提供电子激发的信息,还能探测其它任何能够和光耦合的集体激发如声子的响应。总之,固体光谱对认识材料的物理性质和背后的机理有重要作用。

实验上测量的物理量通常是材料的反射率随入射光子能量的变化关系。通过Kramers-Kronig变换,人们可以得到材料的介电函数、光电导的实部和虚部。

图2. 红外光谱仪

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